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Reperti d'epoca neolitica testimoniano insediamenti umani nelle grotte del Monte Asprano, riutilizzate a vario titolo fino ad una quarantina di anni fa. Alcuni brevi tratti di mura poligonali, attribuite ai Volsci, attestano una continuità abitativa a partire dalla preistoria.
Allo stesso modo le notevoli vestigia dell'importante città romana di Aquinum ed i resti di una villa romana appartenuta alla famiglia Equizia nel II sec. a.C., entrambe ai piedi del Monte Asprano, lasciano supporre che l'Arx Volscorum alla sua sommità fosse stato trasformato in epoca romana in un Castrum militare a protezione della pianura. Quando nel 950 Aquinum fu distrutta dai Longobardi, molti fuggitivi ripararono nel fortilizio trasformandolo in un borgo fortificato dal nome Castrum Coeli, appunto per la sua suggestiva dislocazione. Un documento del 994 attesta l'esistenza di tale toponimo citando la donazione di Castrum Coeli da parte del Principe di Capua all'abate di Montecassino , che però trovò il castello pressoché disabitato ed invece di ripristinarlo ne costruì un secondo più in basso (cfr.Roccasecca). In effetti la carenza d'acqua e le asperità del territorio avevano ben presto costretto gli abitanti a rientrare in Aquinum appena ritornata più sicura.

Nel 1003 furono i Conti di Aquino a costruire un nuovo castello ed a sostenere un ripopolamento, fino a riportare Castrum Coeli ad un certo splendore come Civitas intorno al 1153. Tuttavia immutate difficoltà geoclimatiche riattivarono lo spopolamento; alcuni abitanti scesero verso nord fondando Cantalupo (cfr. Colle San Magno), mentre altri si diressero verso la pianura di Aquinum dislocandosi però nella zona pedemontana dove resistevano sontuose vestigia della villa romana Euchelia, all'interno della quale si trovava un piccolo palazzo, "palaciolum", da cui il nuovo toponimo Palazzolo di Castrocielo con cui fu chiamato l'abitato fino al 1882.
Palazzolo, prima ceduto all'Abbazia di Montecassino, passò sotto il dominio dei Longobardi per divenire in seguito feudo dei Conti d'Aquino. Dopo aver subito scorrerie e devastazioni durante le lotte fra gli Svevi ed il Papato, tornò nel 744 all'Abbazia di Montecassino, che trasferì il Palazzolo, dai monaci alle monache, dando luogo ad un piccolo borgo che si ampliò maggiormente appena al di là del sottostante Torrente Vivo, dando luogo all'attuale accastellamento di abitazioni intorno all'imponente chiesa di S.Lucia.

Nella prima metà del XIII sec. Castrum Coelum torna ai Conti d'Aquino. Nel 1231, rinforzato da Federico II, figura tra le quattro roccaforti più importanti fra il Regno di Napoli e lo Stato Pontificio. Per alcuni secoli Castrocielo fu feudo conteso dai Conti d'Aquino, Montecassino, Nicolò Spinello, Beatrice Gaetani, ma sempre sotto il controllo del Re di Napoli. Nel 1603 nella rocca restavano solo dodici famiglie. Come gli altri feudi dei Conti D'Aquino anche Castrocielo fu ceduto in fine ai Duchi Boncompagni e da questi ai Borboni fino all'Unità d'Italia.
Lo sviluppo prima agricolo e poi industriale della Piana di Aquino, nonché la vicinanza all'autostrada hanno conferito a Castrocielo la doppia anima agricolo-industriale, nonostante la sua forte potenzialità turistica che le conferiscono un interessante territorio, il parco archeologico della Aquinum romana, i resti medioevali sul Monte Asprano, il Santuario della Madonna dell'Assunta, la chiesa della Madonna dei Sette Dolori ed il laghetto di Capodacqua.